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宽带隙金属氧化物材料光催化降解苯系物:反应机理和改性策略
陈侣存, 崔雯, 陈鹏, 李康璐, 董帆, 王法理
材料导报
2021,35(21 ):21001 -21011. DOI:10.11896/cldb.21090250
摘要
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苯系物广泛存在于水体和大气环境中,难降解和高毒性的特点使其对人体健康和生态环境产生严重威胁。光催化技术因具有反应条件温和、氧化还原能力强、绿色无二次污染等特点而备受关注,可用于污染物降解、能源转化,尤其对于难降解苯系物的治理具有显著优势。
宽带隙光催化剂具有价带位置更正、氧化能力强、光化学稳定性高和造价低等特性,在苯系物降解中发挥了重要作用,被广泛应用于苯系物等难降解污染物的治理。但宽带隙光催化剂光响应范围有限、表面电势高和光生电子空穴对难以分离等特点,限制了其在实际治理工艺中的应用。另外,苯系物种类繁多、结构复杂,以及当前原位表征技术尚未普及等因素,导致对苯系物的转化机理和开环机理的认识不足,制约了高效治理苯系物光催化剂的设计制备和光催化技术在治理苯系物方面的实际应用。
基于以上问题,本文围绕宽带隙光催化氧化技术在苯系物降解中的重要进展,介绍了光催化降解苯系物的反应机理、宽带隙半导体性能影响因素,总结了宽带隙光催化剂改性策略的最新进展并分析了其形成机制和促进光催化苯系物降解的作用机理,最后针对宽带隙光催化剂降解反应机理的研究、提高降解效率和实际应用等方面提出了展望。
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多维度评价
基于零价铁的高级氧化技术与装备
熊兆锟, 张恒, 刘杨, 周鹏, 何传书, 黄荣夫, 杜烨, 赖波
材料导报
2021,35(21 ):21012 -21021. DOI:10.11896/cldb.21080227
摘要
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零价铁(ZVI)具有还原电位低、可定向还原毒性基团、价廉易得、环境友好等特征,已广泛应用于一般工业废水的预处理。但零价铁在使用过程中存在pH适用范围窄、易生成钝化膜、电子利用率低等问题。以零价铁为核心的高级氧化技术逐渐成为国内外学者的研究热点。零价铁与氧化剂的联用不仅显著提高了污染物的去除效果,而且拓宽了零价铁的使用范围。由于零价铁、氧化剂与污染物之间的电子迁移机制非常复杂,针对零价铁/氧化剂体系中复杂产物与作用机制的解析得到了不断的探索与发展。本文综述了基于零价铁的高级氧化技术与装备,分别介绍了零价铁与氧气、过氧化氢、臭氧、过硫酸盐、高锰酸盐等氧化剂结合的高级氧化体系,从电子迁移的角度阐述了零价铁与氧化剂的相互作用机理,分析了不同氧化剂存在条件下零价铁的腐蚀产物及其催化作用,并对基于零价铁的协同催化氧化技术进行了介绍,同时对实际废水处理过程中基于零价铁的高级氧化处理装备与组合工艺进行了总结,最后就目前零价铁/氧化剂体系存在的问题进行了分析并展望其应用前景。
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多维度评价
有机氯硅烷高沸物催化裂解材料研究进展
韦岳长, 赖可溱, 熊靖, 李远锋, 吴彤彤
材料导报
2021,35(21 ):21022 -21027. DOI:10.11896/cldb.21060166
摘要
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有机硅材料具有防潮、耐腐蚀、耐高低温、无毒无味以及生理惰性等优异的性能,已被广泛应用于各个领域。有机硅单体的生产过程会产生约7%的副产物,以成分复杂及工业价值低的有机氯硅烷高沸物为主,因其易燃、有刺激性气味和具有强的腐蚀性,对环境及人体健康有重大危害。随着有机硅单体产能日益增加,有机氯硅烷高沸物的有效利用成为一个亟待解决的难题。高沸物的再利用主要是通过制备有机硅下游产品和裂解制备有机硅单体来实现,而后者需要在催化剂存在的条件下将高沸物中含有的Si-Si键和Si-C-Si断裂,并选用合适的封端剂将其转化成甲基氯硅烷单体。目前,路易斯酸、有机胺、过渡金属元素、活性炭和分子筛等是催化裂解的主要催化剂,各自工艺的操作条件及催化性能迥异。高沸物的裂解率最高可以达到99%以上,但由于生产工艺复杂、操作成本高等问题的限制,严重阻碍了其工业推广与应用。本文归纳了有机氯硅烷高沸物催化裂解材料的研究进展,分别对铝基化合物、有机胺或季铵盐、过渡金属及其化合物、分子筛或活性炭和金属磷酸盐等催化剂展开介绍,概括了以上各类催化剂的研究现状及面临的问题,并对其发展前景进行了合理的分析与讨论,以期为制备出高效、可工业化的有机氯硅烷高沸物裂解催化剂提供参考。
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协同催化水解羰基硫和二硫化碳的低温催化剂的研究进展
梁键星, 李咸伟, 刘道清, 顾嘉南, 孙同华, 贾金平
材料导报
2021,35(21 ):21028 -21036. DOI:10.11896/cldb.20050176
摘要
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钢厂副产煤气是钢铁企业产生的二次能源,但是由于其中含有化学稳定性高的COS和CS
2
,二次利用困难,部分钢铁企业会将其直接高空排放,这样不仅造成了能源浪费,还造成了环境污染。因此,研究者们开发了多种技术用于脱除COS和CS
2
,其中水解法脱除废气中的COS和CS
2
是应用较为广泛的脱硫技术。
然而,目前水解催化剂的使用温度相对较高,而钢厂副产煤气具有温度低、热值低、二氧化碳及氧含量高等特点。因此,近十年来研究者们研发了多种低温水解催化剂,用于COS和CS
2
的单独催化水解,甚至两种气体的协同催化水解。这些催化剂的成功研发不仅使得水解催化剂的使用温度大幅度降低,而且保持了其较高的水解效率。
COS和CS
2
单独低温水解催化剂主要包括金属氧化物基催化剂、活性炭基催化剂以及类水滑石基催化剂。其中,金属氧化物基水解催化剂主要以
γ
-Al
2
O
3
和TiO
2
为载体,并且以TiO
2
作为载体能更好地抑制水解催化剂中毒;活性炭基水解催化剂可通过调控其活性成分与含量以及提高活性炭载体自身品质来增强其低温水解性能;而类水滑石基水解催化剂则是通过调整其层板金属的组成、制备方法及条件使得其具有优异的低温水解性能。此外,由于活性炭具有特殊的物理化学特性,COS和CS
2
的协同水解催化剂主要是以活性炭基低温水解催化剂为主。
本文归纳了COS和CS
2
低温水解催化剂的研究进展,分别对COS和CS
2
的单独水解催化剂和协同水解催化剂及其催化水解机理进行了介绍,分析了低温水解催化剂研发所面临的问题并提出未来可尝试的研究方向,以期开发更多COS和CS
2
协同水解的低温催化剂,更重要的是,为今后钢铁行业副产煤气中COS和CS
2
协同水解低温催化剂的研究方向及工业化应用提供参考。
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气相臭氧分解催化材料的研究进展
张瑞阳, 王姝焱, 黎邦鑫, 张艾丽, 张骞, 周莹
材料导报
2021,35(21 ):21037 -21049. DOI:10.11896/cldb.21060087
摘要
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随着工业化的快速发展,以臭氧为氧化剂的高级氧化技术被广泛应用于水污染处理、空气净化以及杀菌消毒领域。然而,过量未反应的臭氧被排放到空气中,造成严重的空气污染问题,威胁人类生命健康。相比于传统的吸附、热分解、药液吸收等臭氧治理技术,催化臭氧分解技术通过催化材料加速臭氧的分解过程,因其安全高效、绿色环保的优势而备受关注。随着研究的不断深入,臭氧分解催化材料的种类更加丰富,包括非金属碳材料、贵金属、过渡金属氧化物、金属-有机框架材料等,其应用形式也从粉末型催化材料发展到整体式催化材料。
然而,在实际应用中,臭氧分解催化材料面临着活性和抗湿性两个主要问题:前期研究表明,过氧物种在催化材料表面活性位点的脱附是反应的速控步;而过氧物种会覆盖臭氧分解催化剂活性位点,导致催化活性降低;除此之外,臭氧往往伴随着大量的水汽,其与臭氧在活性位点的竞争吸附,会导致催化剂活性位点的失活。因此,急需开发高催化活性和高耐湿性的臭氧分解催化材料。
对于活性来说,通过提高比表面积、构建氧空位、晶面调控、掺杂和表面修饰等手段可以提高催化材料表面的活性位点数量,促进催化反应过程得失电子循环以增强催化材料的活性。对于抗湿性来说,疏水性处理是提高催化材料抗湿性的有效措施。近几年来,研究学者发现,一些独特的活性位点可以把水当作助催化剂,这一方面提高了催化活性,另一方面避免了水的竞争吸附导致催化材料稳定性的下降。
本文归纳了气相臭氧分解催化材料的研究进展,介绍了气相臭氧分解的过程和机理,系统梳理了不同类型催化材料在催化臭氧分解过程中的优势和存在的问题,并在此基础上着重介绍了臭氧分解催化材料活性提升和稳定性提高的策略;以期为制备高效稳定的新型臭氧分解催化材料、推动臭氧氧化技术在化工领域得到更大规模的推广和应用提供参考。
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地表臭氧分解用氧化锰研究进展
邱晶, 赵明, 王健礼, 陈耀强
材料导报
2021,35(21 ):21050 -21057. DOI:10.11896/cldb.20070148
摘要
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近年来,过渡金属锰的氧化物因其结构变化呈现性能多样性,在臭氧分解等大气污染物净化领域展现出得天独厚的优势。地表臭氧是一种常见的大气污染物,臭氧不仅会造成光化学污染,其强氧化性还会对人体健康造成严重损害,因此降低地表臭氧浓度至关重要。地表臭氧处理方法包括催化分解、药液吸收、电磁波辐射、热分解等,其中催化分解法因具有耗能低、环境友好的特点而被广泛使用。从性能、价格和应用背景等因素考虑,锰氧化物是催化臭氧分解的主流,结构的差异能影响催化臭氧分解的能力,锰氧化物结构多样,具有深刻的研究意义。锰基催化剂具有良好的活性,但在实际使用过程中催化剂的性能还受到水汽的影响,相对湿度越高,催化剂失活越严重。制备出低温性能好、耐湿能力强、使用寿命长且适应高空速的锰基臭氧分解催化剂是目前学者们追求的目标。本文总结了近年来锰氧化物在臭氧催化分解中的进展,重点介绍了单组分锰基催化剂、复合氧化物锰基催化剂的研究,简述了碱性阳离子对锰基催化剂活性的影响,得出了水汽、载体选择、空速等因素都会影响催化剂活性的结论。最后,提出了锰氧化物在臭氧催化分解研究中存在的问题并对其发展前景做出了展望。
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金属有机框架材料在光催化还原CO
2
中的应用
张中伟, 郭瑞堂, 秦阳, 郭德宇, 潘卫国
材料导报
2021,35(21 ):21058 -21070. DOI:10.11896/cldb.20070204
摘要
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742
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人类依靠化石燃料来加速现代社会的发展,但化石燃料的过度消耗引发了一系列问题,如严峻的能源危机和环境恶化。例如化石燃料的大量使用导致大气中二氧化碳的含量逐年增加,成为全球温室效应的主要原因。在众多CO
2
减排的技术中,光催化还原CO
2
技术不仅可以减少大气中的CO
2
含量,而且还能通过太阳能将CO
2
光催化转化为有价值的化学物质,被认为是最有发展前景的技术之一。
金属有机框架材料(Metal-organic frameworks, MOFs),也称为多孔配位聚合物,是具有周期性网状结构的三维多孔材料,由无机金属离子(或金属簇)和有机配体组成。MOFs具有大的比表面积、可调节的结构、丰富的催化活性位点、独特的电子能带结构,这些优点使其在光催化还原CO
2
反应中受到越来越多科研工作者的青睐,应用前景令人看好。目前,用于光催化还原CO
2
的MOFs材料主要包括单一MOFs光催化剂与基于MOFs的复合光催化剂两类。文章列举了具体实例来说明MOF基光催化材料在还原二氧化碳中的优势和独特性以及提高光催化活性的改进方法。
本文归纳了近年来MOF基光催化剂在光催化还原CO
2
方面的研究进展,讨论了提高MOF基光催化剂(MOFs功能化、半导体/MOFs、光敏剂/MOFs、贵金属/MOFs)用于CO
2
还原性能的合理方法,探讨了基于MOFs的光催化剂用于CO
2
还原的挑战和展望。
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用于CO
2
催化加氢In
2
O
3
基催化剂的研究进展
李龙泰, 张春杰, 罗学彬, 杨彬, 郭利民
材料导报
2021,35(21 ):21071 -21078. DOI:10.11896/cldb.21050185
摘要
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749
）
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人类向大气中排放的大量二氧化碳(CO
2
)造成了一系列环境问题,极大地威胁了人类的生存。CO
2
催化加氢在众多CO
2
减排思路中具有独特优势。将CO
2
与氢气(H
2
)转化为高附加值的下游化学品,既可以减少大气中CO
2
浓度,又可以生产具有经济价值的商品,具有良好的应用前景。
近年来,氧化铟(In
2
O
3
)催化剂作为一种高效的新型CO
2
加氢制甲醇的催化剂在学界饱受关注。In
2
O
3
表面经过活化后会产生大量氧空位,氧空位周期性产生和湮灭组成的机制抑制了副反应的发生,将CO
2
高选择性地加氢转化为甲醇。文献中报道In
2
O
3
在200~300 ℃时甲醇选择性接近100%,特别是在高温下仍能维持高甲醇选择性。这种高温下优异的性能使In
2
O
3
可被用于与沸石分子筛耦合制备催化CO
2
加氢直接制烃类化合物的双功能催化剂。
In
2
O
3
催化剂的缺陷在于其CO
2
的转化率较低限制了甲醇的产率。学界目前采取了一系列策略对In
2
O
3
催化剂进行优化和改进。主要的策略有二:(1)将In
2
O
3
负载在其他氧化物载体上;(2)在In
2
O
3
体系中引入其他金属元素。将In
2
O
3
负载在其他氧化物载体上可以增加In
2
O
3
的分散度,增加催化剂中氧空位的含量,增强吸附CO
2
的能力,稳定关键的表面中间物种。将In
2
O
3
负载在ZrO
2
上是该策略的典型例子,它可以极大地增强催化剂的本征活性。在In
2
O
3
体系中引入其他金属元素可以增强H
2
解离吸附以及H
2
溢流的能力。文献中已经报道了在In
2
O
3
体系中引入Pd、Pt、Cu、Rh、Au、Co、Ni等金属,并取得了良好的效果。
本文归纳了In
2
O
3
催化剂用于CO
2
加氢的研究进展,分别对In
2
O
3
的结构、In
2
O
3
用于CO
2
加氢的现状、以及新型In
2
O
3
基催化剂的设计与改良三个方面对In
2
O
3
在CO
2
加氢中的应用进行综述,并对In
2
O
3
基催化剂用于CO
2
加氢反应的研究思路以及发展前景进行展望,以期为之后In
2
O
3
催化体系用于CO
2
加氢的研究提供思路及参考。
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三聚氰胺海绵基高效柔性脱硝催化材料的合成及性能研究
王成志, 高凤雨, 于庆君, 易红宏, 倪书权, 唐晓龙
材料导报
2021,35(21 ):21079 -21084. DOI:10.11896/cldb.21010055
摘要
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681
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采用两步水热法在三聚氰胺海绵碳泡沫基底(MF)上原位合成MnCo纳米阵列脱硝催化剂用于NH
3
选择性催化还原NO
x
,并研究了Co改性对Mn-MF低温性能的影响。结果表明:Co改性可以显著提高Mn-MF的低温活性、N
2
选择性以及抗水抗硫性能;Mn
2
Co-MF催化剂具有相对最优的低温活性,在140~220 ℃温度区间内,其脱硝效率可达90%以上。此外,通过SEM、XRD、XPS和H
2
-TPR、NH
3
-TPD等不同表征手段探讨了Mn
2
Co-MF催化剂的催化性能、氧化还原性能和结构之间的关系;Co的引入不仅可以增大催化剂的比表面积和孔容,而且还可以促进Mn
2
Co-MF催化剂表面氧物种的富集,能够产生更多的酸性位点,提高催化剂的还原性,从而提高其活性。
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铁含量对Fe-P-C非晶合金降解亚甲基蓝性能的影响
马娅娅, 李强, 穆保霞, 马旭
材料导报
2021,35(21 ):21085 -21090. DOI:10.11896/cldb.21060276
摘要
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本文制备了四种不同铁含量的Fe
80+2
x
P
10-
x
C
10-
x
(x=0, 1, 2, 3 (原子分数,%))非晶合金条带,通过类芬顿反应催化降解亚甲基蓝(Methylene blue,MB)溶液对它们性能的影响进行比较研究,探讨铁含量对铁基非晶合金降解性能的影响。结果表明,目前Fe-P-C非晶合金条带通过类芬顿反应降解MB表现出优异的性能,且铁含量越高,降解性能越好,但当铁含量超过82%后,铁含量对降解性能的影响不显著。由表面形貌观察可知,随着Fe含量的增加,反应后的Fe-P-C非晶条带表面呈现更加疏松多孔的结构,这有利于获得高的降解效率。循环降解测试显示,四种不同铁含量Fe-P-C非晶合金条带的降解性能差别不大,且均具有较长的使用寿命,这可能与降解过程中形成具有松散片层状结构和3D花状网格结构的表面形态有关。X射线电子能谱分析结果表明,Fe含量的不同并不影响Fe-P-C非晶合金的降解反应机理。
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